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福建物构所二氧化碳催化光功能材料研究获进展

   日期:2014-06-25     来源:中国科学院    浏览:2597    评论:0    
核心提示: 二氧化碳作为主要的温室气体,在过去的几十年中,以令人担忧的速度在大气中积聚,是造成全球气候变暖的主要原因,因此二氧化碳的消除与转化成为解决环境问题的关键。
      二氧化碳作为主要的温室气体,在过去的几十年中,以令人担忧的速度在大气中积聚,是造成全球气候变暖的主要原因,因此二氧化碳的消除与转化成为解决环境问题的关键。与传统工业的用氨水化学吸收二氧化碳的方法相比,利用光催化的手段将二氧化碳转化成可以利用的有机物是一种性价比高并且环境污染小的方法,在此过程中,光功能催化材料起到了决定性的作用。但是目前用于二氧化碳还原的光催化剂,无论是以无机半导体材料为代表的异相催化剂,还是以金属有机化合物为代表的均相催化剂,都存在着一定的缺陷,例如吸收光范围窄、难以回收再利用等,因此探索新型的二氧化碳还原的光功能催化材料具有重要意义。
 
  在国家基金委优秀青年基金、科技部“973”重大研究计划等项目的支持下,中国科学院福建物质结构研究所院光电材料化学与物理重点实验室罗军华课题组利用光活性基元Ir(ppy)2(Hdcbpy)与稀土离子配位反应,成功得到了一个同时具备强吸光以及优良光催化能力的双功能配位聚合物(CP)材料(Y[Ir(ppy)2(dcbpy)]2[OH] (Ir-CP)),并首次将这类光功能配位聚合物材料应用于二氧化碳的光催化还原反应,该化合物表现出非常强的可见光吸收能力(吸收边达到了650 nm)和较长的荧光寿命(29.05 μs),相比于Ir基元的荧光寿命延长了近4倍,而长的激发态寿命有利于其催化。基于这些优点,Ir-CP表现出了突出的光催化CO2还原的能力,其催化转化率(TOF)可达到118.8 μmol (g of Cat.)-1 h-1,催化量子产率达到1.2%。与此同时,Ir-CP存在着一维[Y(OH)2(CO2)2]∞链状结构,大大增强了该化合物的稳定性,光催化再循环实验结果表明,利用Ir-CP光功能材料进行多次催化循环实验,催化效率没有发生明显的变化,相关研究成果发表在英国皇家化学学会的《化学科学》 (Chem.Sci.,2014,doi:10.1039/C4SC00940A)上。
 
  此前,该课题组在分子基光电晶体材料尤其是极性分子光电功能晶体材料研究方面取得了重要进展,相关成果见J. Am. Chem. Soc.,2014, doi: 10.1021/ja504319x;Nat. Comm.,2014,5:4019 doi: 10.1038/ncomms5019;Adv. Mater., 2013, 25, 4159; Adv. Funct. Mater., 2012, 22, 4855;Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 3871等。
 
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